Nacido el 19 de julio de 1946 en Bucarest, Năstase fue el primer rumano en destacarse en el tenis mundial y fue la principal razón por la que Rumania alcanzara tres finales de Copa Davis: 1969, 1971 y 1972. Después de haber participado durante 18 años en la Copa Davis, Năstase había participado en 146 partidos durante 52 eliminatorias.
Se dio a conocer en 1966 cuando, junto a su mentor Ion Tiriac, alcanzaron la final de dobles del Abierto de Francia en la que perdieron ante Clark Graebner y Dennis Ralston.
Su primer título importante vino en el torneo de Roma de 1970 donde venció en la final al checoslovaco Jan Kodeš, posterior vencedor del Abierto de Francia. Su habilidad con la raqueta lo hicieron un versátil jugador que podía destacarse en cualquier superficie. Era un experto en poner la bola fuera del alcance del oponente, con golpes de fondo precisos, una excelente devolución de saque, lobs exquisitos, un saque con muchas variantes y muy efectivo, y voleas vistosas. Podía adaptarse al juego de saque y red cuando jugaba en canchas de césped y al juego de fondo en canchas más lentas. No obstante, su frágil temperamento, lo hacían perder concentración en muchos momentos y desinflaban su juego. Conocido por su buen humor dentro de la cancha y una reputación por su modos poco honestos de conseguir ventajas en el juego, se ganó el mote de “Nasty” (sucio) o el mayormente conocido “Bufón de Bucarest”. En su carrera sufrió innumerables multas, descalificaciones y suspensiones, en un deporte acostumbrado a los buenos modales y a la caballerosidad.
Su primera final de Grand Slam la alcanzó en el año 1971, en la que perdió ante Jan Kodeš, un jugador mucho menos dotado tenísticamente pero muy luchador dentro de la pista, quien no se daba por vencido. Kodeš venció en 4 sets, por 8-6 6-2 2-6 7-5.
Sus momentos más brillantes tuvieron lugar en los torneos Masters, en el que participaban los mejores jugadores a lo largo de todo un año. Năstase logró alcanzar 5 finales en este tipo de torneo ganando 4 de ellas. La primera fue en 1971, donde venció en los 6 encuentros jugados en la carpeta sintética de París.
En 1972 tuvo su desilusión más grande al perder la final de Wimbledon cuando Stan Smith lo derrotó en 5 apretados sets, en una de las finales de Wimbledon más emocionantes de la historia. Meses más tarde tuvo su gran consuelo al ganar el US Open en 5 sets ante Arthur Ashe luego de estar 2-4 y servicio para Ashe en el cuarto set. Este fue su único título importante sobre césped en su carrera. A fin de año logró su segundo Masters consecutivo al vencer a Smith en la final en Barcelona.
1973 fue su gran año. Conquistó 15 títulos de individuales, superando los 12 del año anterior, y 8 de dobles. En su segunda final en el Torneo de Roland Garros venció al yugoslavo Nikola Pilić en tres sets y derrotó a Tom Okker en la final del Masters en Boston por 6-3 7-5 4-6 6-3. Ese año se consagró como Nº1 del mundo, en el primer año de rankings computarizados.
Los años posteriores fueron fructíferos en cuanto a títulos, pero quizás ninguno de la más alta jerarquía. El único torneo importante en los siguientes años fue el Masters de Estocolmo en 1975 en el que derrotó en la final al local Björn Borg en una brillante final con un inspiradísimo Nastase. En 1974 perdió su única final de Masters ante el argentino Guillermo Vilas en el césped de Melbourne. En 1976 logró su segunda final de Wimbledon pero perdería ante Borg, en el que fue el primero de 5 títulos consecutivos en el césped británico para el sueco. En ese torneo Năstase se había propuesto no enfadarse ni descontrolarse para lograr el título y se vio una excelente versión del jugador, pero no pudo en la final ante la maestría del Hombre de hielo.
Durante algunos años rehusó a unirse a la ATP, prefiriendo jugar un tour paralelo organizado por su manager Bill Riordan.
